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我所揭示固体氧化物电解池钙钛矿电极可逆溶出/溶解机制

  近日,催化基础国家重点实验室汪国雄研究员和包信和院士团队在CO2高温电催化还原研究方面取得新进展,揭示了固体氧化物电解池钙钛矿电极可逆溶出/溶解机制。

  固体氧化物电解池(SOEC)可在阴极将CO2和H2O转化为合成气、烃类燃料,并在阳极产生高纯O2,具有全固态和模块化结构、反应速率快、能量效率高以及成本低等优点,在CO2转化和可再生清洁电能存储方面表现出极具潜力的应用前景。

  钙钛矿是被广泛研究的SOEC阴极材料,但催化活性低。在钙钛矿阴极原位溶出金属纳米颗粒来构筑高活性金属-氧化物界面,可有效提高CO2电解性能。钙钛矿中金属纳米颗粒的可逆溶出/溶解,是解决SOEC长期运行过程中颗粒团聚和积炭引起电解性能下降的有效方法。然而,目前对于钙钛矿材料的可逆溶出/溶解机制尚不明确,亟待进一步深入研究。

  针对上述问题,该研究团队通过原位X射线衍射、环境扫描电子显微镜、扫描透射电子显微镜和密度泛函理论计算,研究了CoFe合金纳米颗粒在Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFMC)双钙钛矿中的原位溶出/溶解过程。在还原气氛下,Co的易脱溶性促进了Fe离子的还原,在SFMC表面形成球形CoFe合金纳米颗粒,伴随着SFMC结构从双钙钛矿转变为层状钙钛矿;切换成氧化气氛时,球形CoFe合金纳米颗粒被氧化成CoFeOx纳米片,迁移进入钙钛矿内部,同时,SFMC结构从层状钙钛矿重新转变为双钙钛矿。CoFe合金纳米颗粒的原位溶出使SFMC阴极表现出显著增强的CO2电解性能和稳定性。另外,由于CoFe合金纳米粒子优异的再生能力,即使经历12个氧化还原循环,SFMC阴极仍可以保持稳定的CO2电解性能。

  相关结果发表在《先进材料》(Advanced Materials)上。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和666814网站大全科研创新基金等项目的资助。(文/图 吕厚甫、林乐)

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